В крещении Георгий. Родился в 1765 году в Бухаресте. В Бухарестской академии святого Саввы изучал греческий и латинский языки, богословие.
Около 1790 года вместе с 2 выпускниками академии Геронтием и Дорофеем поступил в Нямецкий монастырь, где преподобный старец Паисий (Величковский) постриг его в монашество с именем Григорий. Вскоре был рукоположен во иеродиакона и вместе с Геронтием приступил к переводу с греческого на румынский учительных книг. Некоторое время они совместно трудились в Нямецкой обители, затем возвратились в Бухарест. Здесь, в митрополичьей типографии, по благословению митрополита Унгро-Влахийского Досифея стали печататься их переводы. Помимо переводов Григорий был поставлен заведовать библиотекой митрополии.
В 1802 году оба инока возвратились в Нямецкий монастырь, и митрополит Молдавский Вениамин поручил им перевод новых книг для публикации.
Русско-турецкая война 1806-1812 годов прервала деятельность монахов-книжников. Осенью 1812 года Григорий и Геронтий вместе с духовником Каллиником из монастыря Секу совершили паломничество на Святую Гору Афон. На обратном пути близ Филиппополя (ныне Пловдив) на них напали грабители и Геронтий скончался под их пытками. Григорий остался в живых и по возвращении продолжил труды по переводу и изданию духовной литературы в типографии Нямецкого монастыря. По просьбе нямецких иноков он написал и издал также Житие святого Паисия (Величковского).
После 1817 года перешёл в монастырь Антим, затем в монастырь Кэлдэрушани, где им были подготовлены новые переводы, опубликованные в Бухарестской типографии.
4 января 1823 года на заседании Государственного совета из 3 кандидатур, предложенных на митрополичью кафедру, господарь Григорий Гика утвердил кандидатуру иеродиакона Григория. Предание утверждает, что, будучи вызван в Бухарест, Григорий пешком преодолел весь путь от Кэлдэрушанской обители до столицы. 9 января он был рукоположен во иеромонаха и возведен в достоинство архимандрита, 10 января хиротонисан во епископа, а 11 января 1823 года настолован митрополитом Унгро-Влахийским.
Первое митрополитство
Одной из первых забот архипастыря было замещение вакантных кафедр: им были поставлены епископы для Арджешской, Рымникской и Бузэуской епархий. Владыка Григорий разрешил финансовые проблемы митрополии, обремененной большими долгами, доставшимися в наследство от предыдущих предстоятелей. Он принял необходимые меры для укрепления духовной и хозяйственной дисциплины в преклоненных монастырях, настоятелями которых были греки. Проявил особое внимание к нуждам приходских священников и диаконов - упорядочил взимание с них различных налогов и уменьшил их количество, пресекая злоупотребления и незаконные поборы со стороны благочинных, оказывал материальную поддержку вдовам и детям священников. Был главным попечителем румынских школ в Валашском княжестве, подготовил открытие в своей митрополии епархиальных духовных семинарий, которые стали открываться вскоре после его кончины. При этом митрополит продолжил свою переводчицкую и книгоиздательскую деятельность на румынском, а в 1828 году в Бухаресте при его содействии было отпечатано Четвероевангелие на болгарском языке.
Удаление с кафедры
В 1828 году в ходе новой Русско-Турецкой войны Дунайские княжества были заняты русскими войсками и подчинены русской администрации. Митрополит Григорий выступил против обложения священников и народа дополнительными налогами за что был в январе 1829 года смещён с кафедры новыми властями и отправлен в Кишинёв. В декабре 1831 года удалённому митрополиту было разрешено вернуться на свою кафедру, но, прибыв в феврале 1832 года в Бузэу, он был вынужден задержаться здесь более чем на год. За это время митрополит основал тут типографию и издал несколько переводов, сделанных им в Кишинёве, из трудов святителя Иоанна Златоуста и других. Напечатанные им книги митрополит раздаривал священникам и мирянам. В апреле 1833 году митрополит оставил Бузэу, направившись в монастырь Кэлдэрушани, а в августе того же года вернулся на кафедру в Бухарест.
Второе митрополитство
По возвращении, уже престарелый и больной, святитель вновь занялся устроением церковной жизни. Его проекты предусматривали, в частности, создание новых монастырей и епархиальных семинарий, поставление священника для каждого села или хутора (при наличии в селе более 50 дворов - двух священников), освобождение их от барщины. Незадолго до кончины митрополита Григория в Кэлдэрушанской обители под его надзором начали переиздавать его "Жития святых" в 12 томах на основании первого издания, появившегося в Нямецком монастыре, но при жизни владыки вышли лишь 2 тома. Святитель скончался в Бухаресте 22 июня 1834 года.
Почитание
Священный Синод Румынской Православной Церкви в октябре 2005 года принял решение о причислении митрополита Григория к лику святых. 21 мая 2006 года в Бухарестском кафедральном соборе равноапостольных Константина и Елены патриарх Румынский Феоктист в сослужении 28 архиереев, членов Священного Синода и представителей Константинопольской, Элладской, Болгарской, Сербской, Польской Православных Церквей совершил торжественную канонизацию святителя. Мощи его были положены в монастыре Кэлдэрушани.
Решением Священного Синода Русской Православной Церкви от 21 августа 2007 года имя святителя было включено в месяцеслов Русской Церкви.