Родился в 763 году в городе Митилене на острове Лесбос, в семье Адриана и Константо. Четверо из его шести родных братьев стали монахами, в том числе святые Давид и Симеон. Их примеру последовал и Георгий. После того как его брат Симеон вернулся с горы Иды и поселился на столпе в южной части Митилеты, в месте под названием Мол, Георгий присоединился к нему.
Был рукоположен в иереи. Вместе со своими братом и сестрой – монахиней Иларией - а также с другими монахами они построили в Митилене монастырь, куда за пастырским наставлением приходило множество христиан.
В начале VIII века император Лев Армянин сослал епископа Митиленского Георгия в Херсонес и поставил вместо него иконоборца Льва, который немедленно обратился против Симеона и добился его ссылки на необитаемый остров, так что заботы о монастыре полностью легли на плечи Георгия. Затем епископ-иконоборец Лев в результате многочисленных интриг захватил монастырь и монастырское имущество, так что Георгий был вынужден бежать вместе с монахами в горное селение Мирсина, где прославился многими чудесами.
По воцарении в 842 году благоверной императрицы Феодоры, она вернула святых Симеона и Георгия из ссылки. Вместе с исповедником Мефодием Константинопольским они стали самыми доверенными советниками императрицы.
Ввиду преклонного возраста - ему было восемьдесят лет - Георгий отказался от предложения императрицы стать епископом Ефесским. Затем, поддавшись уговорам, он согласился стать архиепископом Митиленским. Вскоре после этого он прибыл в Митилену с целой флотилией кораблей и дромонов, в сопровождении стратигов и придворных, со многими дарами для бедных жителей острова Лесбос от императрицы и от военачальников Петроны и Варды. Жители встретили его в великой радостью, торжественно передали ему монастырь, отпраздновали праздник Рождества Богородицы 8 сентября и через несколько дней - 14 сентября 843 года, в праздник Воздвижения Честного Креста - Георгий был поставлен архиепископом в храме святого Феодора, ставшем кафедральным собором.
Зимой 844 года Георгий отправился в Готогрецию навестить больного друга, которого силой Божьей исцелил от недуга, предсказав смерь через семь лет, что и случилось. Вернувшись в Митилену, он продолжил наставлять жителей города и совершать чудеса.
Зимой решил посетить Смирну, чтобы навестить своих учеников и основанные им там монастыри. В Смирне ему явился ангел Божий и предсказал скорую кончину. По возвращению в Митилену он отслужил великопостную литургию, дал последние советы и пожелания духовным чадам, и скончался вечером в Великую Субботу 845 или 846 года. Был похоронен рядом со своим братом преподобным Симеоном.
